龙朔二年，公元662年，春季正月辛亥日，册立波斯都督卑路斯为波斯王。
二月甲子日，改革百官名称：门下省改为东台，中书省改为西台，尚书省改为中台；侍中改为左相，中书令改为右相，仆射改为匡政，左、右丞改为肃机，尚书改为太常伯，侍郎改为少常伯；其余二十四司、御史台、九寺、七监、十六卫，都按含义更改名称，职责依旧不变。
甲戌日，浿江道大总管任雅相在军中去世。任雅相作为将领，从未奏请让亲戚故吏随军，手下官员都通过相关部门正式补授，他对人说：“官职无论大小，都是国家的公共器物，怎能随意方便私人！”因此军中赏罚公平，众人都佩服他的公正。
戊寅日，左骁卫将军、白州刺史、沃沮道总管庞孝泰，与高丽在蛇水交战，兵败战死，他的十三个儿子也一同阵亡。苏定方包围平壤许久未能攻克，恰逢大雪，于是解围撤军。
三月，郑仁泰等大败铁勒于天山。铁勒九姓得知唐军将至，集合十余万人抵御，挑选数十名骁勇健壮者挑战。薛仁贵射出三箭，杀死三人，其余挑战者都下马投降。薛仁贵将这些投降者全部活埋，然后率军穿越沙漠向北，进攻铁勒残余部众，俘获叶护兄弟三人后返回。军中传唱道：“将军三箭定天山，壮士长歌入汉关。”
思结、多滥葛等部落原本据守天山，听说郑仁泰等将至，都前来迎接投降；但郑仁泰等放纵士兵袭击他们，掠夺部落财物赏赐将士。铁勒各部相继远逃，将军杨志追击，被铁勒军击败。侦察骑兵报告郑仁泰：“敌军的辎重就在附近，可以前去夺取。”郑仁泰率领一万四千轻骑兵，日夜兼程赶赴，越过沙漠到达仙萼河，却没找到敌军，粮草耗尽只得返回。途中遭遇大雪，士兵饥寒交迫，丢弃铠甲兵器，杀马充饥，马吃完后就自相残杀为食，等回到边塞时，剩余士兵仅八百人。
军队返回后，司宪大夫杨德裔弹劾上奏：“郑仁泰等诛杀已投降的部众，导致虏寇逃散；不体恤士兵，不计算粮草，致使尸骸遍野，丢弃的铠甲武器被敌人获取。自本朝开创以来，从未有过如此惨重的失败。薛仁贵在任职期间，贪婪淫乱、恣意妄为，虽然夸耀战功，却无法弥补损失。请求将他们交付司法部门审讯治罪。”皇帝下诏让他们以功赎罪，全部赦免。
任命右骁卫大将军契苾何力为铁勒道安抚使，左卫将军姜恪为副使，安抚铁勒残余部众。契苾何力挑选五百精锐骑兵，疾驰进入铁勒九姓部落中，铁勒人十分震惊。契苾何力对他们说：“国家知道你们都是被胁迫反叛的，赦免你们的罪责，罪责只在酋长身上，抓获酋长此事就了结。”各部落大喜，共同擒获叶护、设、特勒等二百余人交给契苾何力，契苾何力列举他们的罪状后全部斩首，铁勒九姓从此安定。
甲午日，皇帝从东都出发；辛亥日，驾临蒲州；夏季四月庚申朔日，抵达京师长安。辛巳日，修建蓬莱宫。
五月丙申日，任命许圉师为左相。
六月乙丑日，首次下令僧、尼、道士、女官必须向父母致敬。
秋季七月戊子朔日，大赦天下。丁巳日熊津都督刘仁愿、带方州刺史刘仁轨在熊津以东大败百济军，攻克真岘城。
起初，刘仁愿、刘仁轨等驻守熊津城，皇帝给他们下敕书：“平壤的大军已经撤回，一座孤城难以独自坚守，应当撤军前往新罗。如果金法敏（新罗王）需要你们留下镇守，可以暂时停驻在那里；如果他不需要，就应渡海返回。”将士们都想向西返回中原。刘仁轨说：“臣子为国家利益效命，应当誓死不二，怎能先考虑个人安危！皇上想要消灭高丽，所以先诛杀百济，留下军队驻守，控制其心腹之地；虽然残余敌寇众多，但我们守备严密，应当厉兵秣马，出其不意发动攻击，按理说没有攻克不了的。获胜之后，士兵人心安定，然后分兵占据险要之地，扩展势力范围，飞速上表奏报朝廷，请求增兵。朝廷知道我们有成功的把握，必定会任命将领出兵增援，援军一到，敌人自然会被歼灭。这不仅不会放弃已有的功劳，还能永久平定海外。如今平壤的大军已经撤回，如果再放弃熊津，那么百济的残余势力用不了多久就会重新兴起，高丽的逃寇又何时才能消灭！况且现在我们占据一座城池，处于敌人腹地，一旦移动，就会被敌军擒获；即便进入新罗，也只是寄人篱下的客人，倘若不如意，后悔就来不及了。何况福信凶狠残暴，君臣之间互相猜忌，还会自相残杀；我们正应当坚守城池观察局势变化，趁机夺取百济，绝不能轻易移动！”众人听从了他的建议。
当时百济王丰与福信等认为刘仁愿等困守孤城、毫无援军，派使者对他们说：“大使等何时向西返回，我们会派人相送。”刘仁愿、刘仁轨知道他们没有防备，突然出兵袭击，攻克支罗城以及尹城、大山、沙井等营寨，杀死和俘获大量敌军，分兵驻守这些地方。福信等认为真岘城地势险要，增兵防守。刘仁轨趁守军稍有松懈，率领新罗兵在夜间逼近城下，攀着草木登上城墙，天亮时就占据了城池，从此打通了新罗的运粮通道。刘仁愿于是上奏请求增兵，朝廷下诏征发淄、青、莱、海四州的七千士兵赶赴熊津。
福信独揽大权，与百济王丰的猜忌日渐加深。福信称病，躺在密室中，想等丰前来探病时将其杀害。丰得知了他的阴谋，率领亲信袭击并杀死福信，然后派使者前往高丽、倭国请求援军，以抵御唐军。
龙朔二年，公元663年八月壬寅日，任命许敬宗为太子少师、同东西台三品、掌管西台事务。
九月戊寅日，首次下令八品、九品官员穿青色官服。
冬季十月丁酉日，皇帝前往骊山温泉，太子监国；丁未日，返回宫中。庚戌日，西台侍郎陕州人上官仪任同东西台三品。癸丑日，下诏定于四年正月在泰山举行封禅大典，并于次年二月前往东都。
左相许圉师的儿子奉辇直长许自然，打猎时践踏百姓田地，田主发怒，许自然用响箭射他。许圉师杖责许自然一百下，却没有上报朝廷。田主到司宪衙门告状，司宪大夫杨德裔不予审理。西台舍人袁公瑜派人改名换姓上奏告发此事，皇帝说：“许圉师身为宰相，欺凌百姓，隐瞒不报，难道不是作威作福！”许圉师谢罪说：“我位居宰相，以正直侍奉陛下，未能完全满足众人之心，所以被人攻击揭发。至于作威作福的人，要么手握重兵，要么身居重镇；我作为文官，侍奉圣明君主，只知闭门自守，怎敢作威作福！”皇帝发怒说：“你怨恨自己没有兵权吗！”许敬宗说：“臣子如此狂妄，罪该万死。”当即下令将许圉师带出去。下诏特免其死罪，罢官免职。癸酉日，册立皇子李旭轮为殷王。
十二月戊申日，下诏因正讨伐高丽、百济，河北百姓苦于征役，停止封禅泰山和前往东都的计划。
风海道总管苏海政奉命讨伐龟兹，朝廷敕令兴昔亡、继往绝二可汗发兵协同作战。抵达兴昔亡可汗领地时，继往绝素来与兴昔亡有怨恨，秘密对苏海政说：“阿史那弥射（兴昔亡可汗）谋反，请诛杀他。”当时苏海政兵力仅有数千，召集军吏商议：“如果弥射谋反，我们都会死无葬身之地，不如先下手杀了他。”于是假传圣旨，让大总管携带数万段丝帛赏赐可汗及各酋长，兴昔亡率领部下前来受赏时，苏海政将他们全部逮捕斩首。鼠尼施、拔塞干两部逃走，苏海政与继往绝追击，平定了这两部。军队返回途中，到疏勒以南时，弓月部又带领吐蕃兵前来，想与唐军交战；苏海政因军队疲惫不敢迎战，用军用物资贿赂吐蕃，结盟后返回。从此西突厥各部落都认为兴昔亡可汗冤枉，各自产生离心。继往绝不久去世，十姓部落失去首领，阿史那都支及李遮匐收拢残余部众归附吐蕃。
这一年，西突厥侵犯庭州，刺史来济领兵抵御，对部下说：“我早就该死了，有幸承蒙保全到今日，应当以身报国！”于是不解铠甲，冲入敌阵战死。
龙朔三年，公元663年春季正月，左武卫将军郑仁泰讨伐铁勒反叛残余势力，全部平定。乙酉日，任命李义府为右相，仍掌管选官事务。
二月，将燕然都护府迁至回纥境内，改名为瀚海都护府；将原瀚海都护府迁至云中古城，改名为云中都护府。以沙漠为界，沙漠以北的州府都隶属于瀚海都护府，沙漠以南的隶属于云中都护府。
三月，许圉师再次被贬为虔州刺史，杨德裔因结党徇私流放庭州，许圉师的儿子许文思、许自然都被免官。
右相河间郡公李义府掌管选官事务，依仗武后势力，专以卖官鬻爵为业，选官毫无章法，民怨沸腾，皇帝也有所耳闻，从容对李义府说：“你的儿子和女婿很不谨慎，常做非法之事。我还为你遮掩，你应当严加管教！”李义府勃然变色，脖颈、脸颊涨得通红，说：“谁告诉陛下的？”皇帝说：“只我说情况如此，何必追问我消息来源！”李义府毫无悔意，缓步离去。皇帝从此对他不满。
望气者杜元纪说李义府的住宅有监狱之气，应积聚二十万缗钱来镇压，李义府深信不疑，搜刮钱财更加急切。李义府为母亲守丧期间，初一、十五朝廷给哭丧假期，他总是穿便服与杜元纪出城向东，登上古坟观望气色，有人告发李义府窥探灾异，暗中有异谋。又有人告发他的儿子右司议郎李津召见长孙无忌的孙子长孙延，收受七百缗钱，任命长孙延为司津监，右金吾仓曹参军杨行颖告发了此事。夏季四月乙丑日，将李义府下狱，派司刑太常伯刘祥道与御史、详刑官员共同审讯，又命司空李积监督。经查证事情属实。戊子日，下诏将李义府削除官籍，流放巂州；李津削除官籍，流放振州；诸子及女婿都被削籍，流放庭州。朝野上下无不称庆。
有人撰写《河间道行军元帅刘祥道破铜山大贼李义府露布》，张贴在交通要道。李义府掠夺了很多奴婢，败落后奴婢各自逃回自家，所以露布中说：“混杂奴婢而随意释放，各自认出家门争相涌入。”乙未日，在新罗国设置鸡林大都督府，任命金法敏为大都督。
丙午日，蓬莱宫含元殿建成，皇帝开始迁移仪仗居住，将原来的宫殿改名为西内。戊申日，皇帝首次亲临紫宸殿处理朝政。
五月壬午日，柳州蛮酋长吴君解反叛；朝廷派冀州长史刘伯英、右武卫将军冯士翙征发岭南兵讨伐。
吐蕃与吐谷浑互相攻打，各自派使者上表争论是非，轮番前来请求援军；皇帝都不允许。
吐谷浑大臣素和贵有罪，逃奔吐蕃，详细告知吐谷浑的虚实，吐蕃发兵进攻吐谷浑，大破敌军，吐谷浑可汗曷钵与弘化公主率领数千帐弃国逃往凉州，请求迁徙到内地。皇帝任命凉州都督郑仁泰为青海道行军大总管，率领右武卫将军独狐卿云、辛文陵等分别屯驻凉、鄯二州，防备吐蕃。六月戊申日，又任命左武卫大将军苏定方为安集大使，调度各路军队，支援吐谷浑。
吐蕃禄东赞屯兵青海，派使者论仲琮入朝觐见，上表陈述吐谷浑的罪行，并且请求和亲。皇帝不允许，派左卫郎将刘文祥出使吐蕃，颁发玺书斥责禄东赞。
秋季八月戊申日，皇帝因海东地区连年用兵，百姓苦于征调，士兵战死、溺死者众多，下诏停止三十六州的造船工程，派司元太常伯窦德玄等分别前往十道，慰问百姓疾苦，考核升降官吏。窦德玄是窦毅的曾孙。
九月戊午日，熊津道行军总管、右威卫将军孙仁师等在白江击败百济残余势力及倭国军队，攻克周留城。
起初，刘仁愿、刘仁轨攻克真岘城后，朝廷下诏孙仁师领兵渡海增援。百济王丰向南勾结倭国军队抵御唐军。孙仁师与刘仁愿、刘仁轨合兵后，声势大振。诸将认为加林城是水陆要冲，想先攻打它，刘仁轨说：“加林城险要坚固，急攻会伤亡士兵，缓攻则拖延时日。周留城是敌军巢穴，群凶聚集之地，除恶务必除根，应当先攻打周留城，若攻克周留，其他城池自然会投降。”于是孙仁师、刘仁愿与新罗王金法敏率领陆军进军，刘仁轨与别将杜爽、抚馀隆率领水军及粮船从熊津驶入白江，与陆军会合，一同赶赴周留城。在白江口遭遇倭国军队，四战四捷，烧毁倭国船只四百艘，烟火冲天，海水都被染成红色。百济王丰脱身逃往高丽，王子忠胜、忠志等率领部众投降，百济全部平定，只有别帅迟受信据守任存城，未能攻克。
起初，百济西部人黑齿常之，身高七尺多，骁勇有谋略，在百济担任达率兼郡将，相当于唐朝的刺史。苏定方攻克百济时，黑齿常之率领部下随众人投降。苏定方囚禁百济王及太子，放纵士兵劫掠，青壮年多被杀死。黑齿常之恐惧，与亲信十余人逃回本部，收集逃亡离散的部众，据守任存山，构筑营栅自卫，一个月内归附者达三万余人。苏定方派兵攻打，黑齿常之奋力抵抗，唐军失利；黑齿常之又攻取二百余座城池，苏定方无法攻克，只得撤军。黑齿常之与别部将沙吒相如各自据守险要之地响应福信，百济战败后，两人都率领部众投降。刘仁轨派黑齿常之、沙吒相如亲自率领部下攻取任存城，并供给粮草武器支援。孙仁师说：“这些人野兽心肠，怎能相信！”刘仁轨说：“我观察两人都忠勇有谋，重信重义；只是从前所托非人，如今正是他们感激效力之时，不必怀疑。”于是供给他们粮草武器，分兵跟随，攻克任存城，迟受信抛弃妻子儿女，逃往高丽。
下诏命刘仁轨领兵镇守百济，召孙仁师、刘仁愿返回。百济历经兵火，房屋凋残，尸骸遍野。刘仁轨首先下令掩埋骸骨，登记户口，整理村落，任命官长，疏通道路，修建桥梁，修补堤堰，恢复陂塘，督促农耕桑蚕，赈济贫苦百姓，赡养孤寡老人，建立唐朝宗庙，颁布唐朝历法及皇帝名讳；百济百姓十分喜悦，全境各安其业。然后推行屯田，储备粮草，训练士兵，以图谋高丽。
刘仁愿回到京师，皇帝问他：“你在海东，前后奏事都合乎时宜，又有文采条理。你本是武将，怎能做到这样？”刘仁愿说：“这都是刘仁轨所做，不是我能比得上的。”皇帝大悦，将刘仁轨官升六级，正式任命为带方州刺史，在长安为他建造宅邸，厚赏他的妻子儿女，派使者携带玺书慰劳勉励他。上官仪说：“刘仁轨遭贬谪却能尽忠，刘仁愿手握兵权却能推贤让能，都可称得上君子。”
冬季十月辛巳朔日，下诏太子每五日在光顺门内听取各部门奏事，小事都委托太子决断。
十二月庚子日，下诏改来年年号。壬寅日，任命安西都护高贤为行军总管，领兵进攻弓月部以救援于阗。
这一年，大食进攻波斯、拂菻，击败两国；向南入侵婆罗门，吞并各西域部落，拥有兵力四十余万。
麟德元年，公元664年，春季正月甲子日，改云中都护府为单于大都护府，任命殷王李旭轮为单于大都护。
起初，李靖击败突厥后，将三百帐突厥人迁到云中城，以阿史德氏为酋长。至此，部落逐渐壮大，阿史德氏入朝，请求按照突厥习俗立亲王为可汗统领他们。皇帝召见他，说：“如今的可汗，就是古代的单于。”因此改名为单于都护府，让殷王遥领都护之职。
二月戊子日，皇帝前往万年宫。
夏季四月壬子日，卫州刺史道孝王李元庆去世。丙午日，魏州刺史郇公李孝协因贪污罪被赐死。司宗卿陇西王李傅义等上奏说李孝协的父亲李叔良为国家战死，李孝协没有兄弟，恐怕会断绝子嗣。皇帝说：“法令统一，不能因亲疏而有所不同，若危害百姓，即便是皇太子也不能赦免。李孝协有一个儿子，何必担心断绝祭祀！”李孝协最终在家中自尽。
五月戊申朔日，遂州刺史许悼王李孝去世。乙卯日，在昆明的弄栋川设置姚州都督府。
秋季七月丁未朔日，下诏定于三年正月在泰山举行封禅大典。
八月丙子日，皇帝返回京师，亲临旧宅，停留七日；壬午日，返回蓬莱宫。丁亥日任命司列太常伯刘祥道兼右相，大司宪窦德玄为司元太常伯、检校左相。冬季十月庚辰日，检校熊津都督刘仁轨上奏：“我看到留下的戍兵，疲惫衰弱者居多，勇敢健壮者较少，衣服破旧，只想西归，无心效力。我问他们‘从前在海西时，见百姓人人自愿应募，争相从军，有的甚至自己准备衣粮，称为“义征”，为何今日士卒如此？’他们都说：‘如今官府与从前不同，人心也不一样了。从前东西征战，为国捐躯者，都承蒙敕使吊祭，追赠官爵，有的将死者官爵转授其弟，凡渡辽海作战者，都赐勋级一阶。自显庆五年以来，出征士兵多次渡海，官府不记录功劳，死者也无人过问。州县每次征调百姓当兵，强壮富有的人，花钱行贿就能逃避，都逃亡藏匿；贫穷者即便年老体弱，也被迫入伍。不久前攻破百济及平壤的苦战中，当时将帅下令，许诺给予勋赏，无所不至；但等到返回西岸，只听说被枷锁囚禁，剥夺赏赐、取消勋级，州县还催逼赋税，无法生存，公私困境，难以尽言。因此上次从海西出发时，就有逃亡自残的人，并非到海外才这样。此外，原本凭借征战获得勋级为荣宠；但近年出征，都让勋官拉车服役，劳苦与平民无异，百姓不愿从军，主要就是这个原因。’我又问：‘从前士卒留镇五年，尚且能够维持，如今你们才经历一年，为何如此匮乏？’他们都说：‘出发时，官府只让准备一年的物资装备；如今已过两年，仍无返回日期。’我检查士兵留存的衣物，今年冬天仅能勉强应付，明年秋天以后，完全没有准备。陛下留兵海外，想消灭高丽。百济、高丽向来相互勾结，倭国虽远，也相互呼应，若没有镇守士兵，百济还会复国。如今既需派兵戍守，又要设置屯田，所依靠的是士卒同心同德，但众人有这样的议论，怎能指望成功！除非进行改革，厚加慰劳，明赏重罚以鼓舞士气，若仍按目前的方式处置，恐怕军队疲惫老化，难以建功。逆耳之言，或许无人为陛下尽言，所以我披肝沥胆，冒死奏陈。”
皇帝深表赞同，派右威卫将军刘仁愿领兵渡海替换旧镇士兵，并敕令刘仁轨一同返回。刘仁轨对刘仁愿说：“国家派兵远驻海外，想经营高丽，此事不易。如今粮食收割尚未完毕，若军吏与士卒一次性全部替换，将领也返回，夷人刚刚归服，人心未安，必将发生变故。不如暂且留下旧兵，逐步收割粮食，准备物资粮草，分批遣返；将领暂且留下镇守安抚，不可返回。”刘仁愿说：“我此前返回海西，遭到很多谗言诽谤，说我多留士兵，图谋占据海东，几乎难逃灾祸。如今只知道遵照敕令行事，怎敢擅自做主！”刘仁轨说：“臣子若有利于国家，应知无不为，怎能顾虑个人安危！”于是上表陈述利弊，请求亲自留镇海东。皇帝批准，仍任命扶馀隆为熊津都尉，让他招抚残余部众。
起初，武后能屈身忍辱，顺从皇帝旨意，所以皇帝排除众议立她为后；等到得志后，专擅作威作福，皇帝想做的事，动辄被她牵制，皇帝十分愤怒。有道士郭行真，出入宫中，曾施行厌胜之术，宦官王伏胜告发了此事。皇帝大怒，秘密召见西台侍郎、同东西台三品上官仪商议。上官仪于是说：“皇后专横放纵，天下人都不认同，请废黜她。”皇帝也认为如此，当即命上官仪起草诏书。
左右侍从飞奔告知武后，武后急忙赶来向皇帝诉说。诏书草稿还在皇帝那里，皇帝羞愧退缩，不忍心废后，又像以前一样对待她；还怕武后怨恨，于是欺骗她说：“我起初没有这个想法，都是上官仪教我的。”上官仪先前担任陈王咨议，与王伏胜都曾侍奉过前太子李忠，武后于是让许敬宗诬告上官仪、王伏胜与李忠图谋大逆。十二月丙戌日，上官仪下狱，与儿子上官庭芝、王伏胜一同被处死，家产被抄没。戊子日，赐李忠在流放地自尽。右相刘祥道因与上官仪交好，被罢去政事，改任司礼太常伯，左肃机郑钦泰等众多朝士被流放贬谪，都是因与上官仪有交往。
从此皇帝每次处理朝政，武后都在帘后垂帘听政，政事无论大小她都要参与。天下大权全部归于武后，官员升降、生杀大权都由她决定，皇帝只是拱手无为，朝廷内外称他们为“二圣”。
太子右中护、检校西台侍郎乐彦玮、西台侍郎孙处约一同担任同东西台三品。