麟德二年，公元665年春季正月丁卯日，吐蕃遣使入朝，请求与吐谷浑恢复和亲，并要求获得赤水地区作为畜牧之地，皇帝没有应允。
皇帝谈及隋炀帝时，对侍臣说：“隋炀帝拒绝进谏而亡国，我常以此为戒，一直以来都虚心求谏，却始终无人劝谏，这是为何？”李积回答：“陛下所作所为尽善尽美，群臣没有可劝谏之处。”
三月甲寅日，任命兼司戎太常伯姜恪为同东西台三品。姜恪是姜宝谊的儿子。
疏勒、弓月部落勾结吐蕃入侵于阗，朝廷敕令西州都督崔知辩、左武卫将军曹继叔领兵救援。
夏季四月戊辰日，左侍极陆敦信检校右相；西台侍郎孙处约、太子右中护兼检校西台侍郎乐彦玮一同被罢去政事。秘阁郎中李淳风因傅仁均所编《戊寅历》推算日渐疏漏，于是增删刘焯的《皇极历》，重新编撰《麟德历》；五月辛卯日，新历正式颁行。
秋季七月己丑日，兖州都督邓康王李元裕去世。皇帝命熊津都尉扶馀隆与新罗王金法敏摒弃旧怨；八月壬子日，两国在熊津城结盟。刘仁轨率领新罗、百济、耽罗、倭国使者渡海西归，赶赴泰山参加封禅大典，高丽也派太子福男前来陪同祭祀。
冬季十月癸丑日，皇后上表称：“封禅旧礼中，祭祀皇地只时，太后应配享，但却令公卿代行祭祀之礼，礼仪不够完备。到封禅之日，妾请求率领内外命妇参与奠献。”皇帝下诏：“在社首山举行禅礼时，皇后为亚献，越国太妃燕氏为终献。”壬戌日，下诏：“封禅坛上设置的上帝、后土神位，此前使用藁秸、陶匏等质朴祭品，都应改用茵褥、罍爵等精美礼器，其他郊祀也照此标准执行。”又下诏：“从今往后，郊庙祭祀、宴会时，文舞用《功成庆善之乐》，武舞用《神功破陈之乐》。”
丙寅日，皇帝从东都出发，随行的文武官员及仪仗绵延数百里。沿途扎营设幕，遍布原野。东自高丽，西至波斯、乌长等国的朝贡使者，各自率领部属扈从，穹庐毡帐、牛羊驼马塞满道路。当时连年丰收，一斗米仅值五钱，麦子、豆子都无需在市场上售卖。
十一月戊子日，皇帝抵达濮阳，窦德玄骑马随从。皇帝问：“濮阳为何称为帝丘？”窦德玄无法回答。许敬宗从后面跃马上前说：“从前颛顼曾在此居住，因此称为帝丘。”皇帝称赞不已。许敬宗退下后对人说：“大臣不能没有学问，我见窦德玄无法回答，实在为他感到羞愧。”窦德玄听闻后说：“人各有能有不能，我不勉强回答自己不知道的事，这正是我的长处。”李积说：“许敬宗学识渊博，确实值得称赞；窦德玄的话也有道理。”
寿张人张公艺九代人同住一处，齐、隋、唐三朝都曾表彰其家门。皇帝经过寿张时，亲临其宅，询问他能共居的原因，张公艺写下一百多个“忍”字进献。皇帝深表赞赏，赏赐他丝帛。
十二月丙午日，皇帝抵达齐州，停留十日。丙辰日，从灵岩顿出发，抵达泰山脚下。有关部门在山南修建圆坛，山上修建登封坛，社首山上修建降禅方坛。
乾封元年，公元666年春季正月戊辰朔日，皇帝在泰山南祭祀昊天上帝。己巳日，登上泰山，封存玉牒：上帝的册文藏在玉匮中，配帝的册文藏在金匮中，都用金绳缠绕，以金泥封口，加盖玉玺，藏于石函之内。庚午日，在社首山举行降禅礼，祭祀皇地只。皇帝首次献祭品完毕后，执事人员全部退下。宦官手持帷幕，皇后登上祭坛行亚献之礼，帷幕都用锦绣制成；斟酒、放置祭品、登坛奏乐等事务，都由宫女完成。壬申日，皇帝亲临朝觐坛，接受百官朝贺，大赦天下，改年号为乾封。三品以上文武官员赐爵一等，四品以下官员加阶一级。此前官员品级没有普遍提升的情况，都依据功劳考核晋升，升至五品、三品时，还需上奏皇帝批准；至此开始有普遍加阶的制度，到高宗末年，穿红色官服（五品以上）的官员遍布朝廷。
当时大赦天下，唯有长期流放的人不许返回，李义府忧愤交加，发病而死。自李义府流放后，朝士终日担忧他会再次被召回，听闻他的死讯后，众人方才安心。
丙戌日，皇帝从泰山出发；辛卯日，抵达曲阜，追赠孔子为太师，用少牢之礼祭祀。癸未日，抵达亳州，拜谒老君庙，尊老子为太上玄元皇帝。丁丑日，抵达东都，停留六日；甲申日，前往合璧宫；夏季四月甲辰日，返回京师，拜谒太庙。
庚戌日，左侍极兼检校右相陆敦信因年老多病辞职，被任命为大司成，兼左侍极，罢去政事。
五月庚寅日，铸造乾封泉宝钱，一枚可兑换十枚旧钱，计划一年后废除旧钱。
高丽泉盖苏文去世，长子男生代任莫离支，起初执掌国政，外出巡视各城，命弟弟男建、男产留守处理政务。有人对二弟说：“男生厌恶你们的逼迫，意图除掉你们，不如先下手为强。”二弟起初并不相信。又有人告知男生：“二弟担心你返回后夺取他们的权力，打算拒绝你入城。”男生暗中派亲信前往平壤侦察，被二弟逮捕，二弟于是以国王的名义召见男生。男生恐惧，不敢返回；男建自立为莫离支，发兵讨伐男生。男生逃到别城坚守，派儿子献诚入朝求救。六月壬寅日，任命右骁卫大将军契苾何力为辽东道安抚大使，领兵救援；任命献诚为右武卫将军，担任向导。又任命右金吾卫将军庞同善、营州都督高侃为行军总管，一同讨伐高丽。
秋季七月乙丑朔日，改封殷王李旭轮为豫王。任命大司宪兼检校太子左中护刘仁轨为右相。
起初，刘仁轨担任给事中时，审理毕正义一案，得罪李义府，被外放为青州刺史。恰逢讨伐百济，刘仁轨负责海上运粮，当时不适宜出海，李义府却强迫他出发，结果遭遇风暴，船只沉没，民夫溺死众多。朝廷命监察御史袁异式前往审讯，李义府对袁异式说：“你若能办好此事，不愁没有官职。”袁异式到后对刘仁轨说：“你与朝廷中何人结仇，应尽早为自己打算。”刘仁轨说：“我任职不力，国家自有常刑，你依法处置即可，我绝不逃避。但若让我仓促自尽以让仇人痛快，我绝不甘心！”于是如实上报案情。袁异式临行前，还亲自解锁释放了他。案情上报后，李义府对皇帝说：“不斩刘仁轨，无法向百姓谢罪。”舍人源直心说：“海风骤起，非人力所能控制。”皇帝于是下令将刘仁轨削籍，以平民身份从军效力。李义府又暗示刘仁愿加害刘仁轨，刘仁愿不忍下手。等到刘仁轨担任大司宪，袁异式十分恐惧，心神不宁，刘仁轨举杯对他说：“我若记恨过去的事，就让我像这酒杯一样破碎！”刘仁轨执掌政事后，袁异式不久升任詹事丞；当时议论纷纷，刘仁轨听闻后，立即举荐他为司元大夫。监察御史杜易简对人说：“这就是所谓的矫枉过正啊！”
八月辛丑日，司元太常伯兼检校左相窦德玄去世。
起初，武士彟娶相里氏，生下儿子武元庆、武元爽；又娶杨氏，生下三个女儿，长女嫁给越王府法曹贺兰越石，次女即武后，三女嫁给郭孝慎。武士彟去世后，武元庆、武元爽及武士彟兄长的儿子武惟良、武怀运都对杨氏无礼，杨氏心怀怨恨。贺兰越石、郭孝慎及郭孝慎的妻子都早逝，贺兰越石的妻子生下贺兰敏之及一女后守寡。武后册立后，杨氏被封为荣国夫人，贺兰越石的妻子被封为韩国夫人。武惟良从始州长史越级升任司卫少卿，武怀运从瀛州长史升任淄州刺史，武元庆从右卫郎将升任宗正少卿，武元爽从安州户曹多次升迁至少府少监。荣国夫人曾设宴，对武惟良等人说：“还记得从前的事吗？如今的荣华富贵如何？”武惟良等人回答：“我们有幸作为功臣子弟，早年入仕，估量自己的才能，不求富贵显达，没想到因皇后的缘故，承蒙朝廷恩宠，日夜担忧恐惧，并不觉得荣耀。”荣国夫人十分不悦。武后于是上疏，请求将武惟良等人外放为远州刺史，表面上显示自己廉洁谦逊，实则厌恶他们。于是任命武惟良为检校始州刺史，武元庆为龙州刺史，武元爽为濠州刺史。武元庆到任后，因忧虑而死；武元爽因事获罪流放振州，也死于当地。
韩国夫人及其女儿因武后的缘故得以出入宫中，都受到皇帝的宠幸。韩国夫人不久去世，她的女儿被赐号魏国夫人。皇帝想让魏国夫人担任宫中职务，又担心武后不满，一直犹豫不决，武后因此十分厌恶她。恰逢武惟良、武怀运与各州刺史前往泰山朝觐，随后抵达京师，武惟良等人献上食物。武后暗中在肉酱中下毒，让魏国夫人食用，魏国夫人当场暴毙。武后于是将罪责归咎于武惟良、武怀运，丁未日，将二人处死，改其姓氏为蝮氏。武怀运的兄长武怀亮早逝，他的妻子善氏尤其对荣国夫人无礼，因此受武惟良等人牵连被没入掖庭。荣国夫人让武后找借口用荆棘鞭子抽打她，直至肉尽见骨而死。
九月，庞同善大败高丽军，泉男生率领部众与庞同善会合。皇帝下诏任命泉男生为特进、辽东大都督，兼平壤道安抚大使，封玄菟郡公。
戊子日，致仕金紫光禄大夫广平宣公刘祥道去世，儿子刘齐贤继承爵位。刘齐贤为人方正，皇帝十分器重他，任命他为晋州司马。将军史兴宗曾跟随皇帝在苑中打猎，趁机说晋州出产优良的鹞鹰，刘齐贤如今担任司马，请让他捕捉。皇帝说：“刘齐贤岂是捕捉鹞鹰的人！你怎能如此看待他！”
冬季十二月己酉日，任命李积为辽东道行军大总管兼安抚大使，司列少常伯安陆人郝处俊为副大总管，率军进攻高丽。庞同善、契苾何力仍担任辽东道行军副大总管兼安抚大使；水陆各路军总管及运粮使窦义积、独孤卿云、郭待封等人，都受李积调度。河北各州的租赋全部运往辽东供应军用。郭待封是郭孝恪的儿子。
李积想让女婿京兆人杜怀恭一同出征，以便他立功受赏。杜怀恭以贫穷为由推辞，李积资助他；杜怀恭又以没有奴仆马匹为由推辞，李积再次资助。杜怀恭无计可施，于是逃到岐阳山中躲藏，对人说：“李公想拿我树立军法罢了。”李积听闻后，流泪说：“杜郎豪放不羁，或许真有此意。”于是不再强求。
乾封二年，公元667年春季正月，皇帝举行籍田礼，有关部门进献的耒耜装饰精美。皇帝说：“耒耜是农夫耕种的工具，怎能如此华丽！”下令更换质朴的耒耜。随后亲自耕种，推了九下便停止。
自发行乾封泉宝钱后，粮食布帛价格暴涨，商人无法经营，癸未日，下诏废除该钱。
二月丁酉日，涪陵悼王李愔去世。辛丑日，将万年宫恢复为九成宫。生羌十二州被吐蕃攻破，三月戊寅日，全部废除。
皇帝多次责备侍臣不举荐贤才，众人都不敢回应。司列少常伯李安期回答：“天下并非没有贤才，也不是群臣敢于遮蔽贤才。近来公卿有所举荐，就被谗言者指责为结党营私，被举荐的贤才尚未得到任用，举荐者就先获罪，因此群臣都闭口不言。陛下若能以诚心相待，谁不愿举荐所知贤才！这关键在陛下，而非群臣。”皇帝深表赞同。李安期是李百药的儿子。
夏季四月乙卯日，西台侍郎杨弘武、戴至德、正谏大夫兼东台侍郎李安期、东台舍人昌乐人张文瓘、司列少常伯兼正谏大夫河北人赵仁本一同担任同东西台三品。杨弘武是杨素弟弟的儿子，戴至德是戴胄哥哥的儿子。当时朝廷修建蓬莱、上阳、合璧等宫殿，频繁征伐四夷，御厩养马万匹，仓库逐渐空虚。张文瓘劝谏说：“隋朝的教训并不遥远，希望陛下不要让百姓心生怨恨。”皇帝采纳了他的建议，削减御厩马匹数千匹。
秋季八月己丑朔日，发生日食。辛亥日东台侍郎同东西台三品李安期外放为荆州长史。
九月庚申日，皇帝因长期患病，命太子李弘监国。
辛未日，李积攻克高丽新城，派契苾何力驻守。李积初次渡过辽河时，对诸将说：“新城是高丽西边的要害之地，不先攻克，其余城池难以夺取。”于是发起进攻，城中人师夫仇等人捆绑城主开门投降。李积领兵追击，接连攻克十六座城池。庞同善、高侃仍驻守新城，泉男建派兵袭击他们的营寨，左武卫将军薛仁贵将其击败。高侃进军至金山，与高丽军交战失利，高丽军乘胜追击，薛仁贵领兵从侧面袭击，大败高丽军，斩首五万余级，攻克南苏、木底、苍岩三城，与泉男生的军队会合。
郭待封率领水军从另一条路赶赴平壤，李积派别将冯师本运送粮食武器支援。冯师本的船只沉没，延误了军期，待封军中缺粮困窘，想写信给李积求救，又担心信件被敌军截获，泄露军情，于是写了一首离合诗送给李积。李积大怒说：“军情紧急，还写什么诗！一定要将他斩首！”行军管记通事舍人河南人元万顷解读出诗中的含义，李积于是重新运送粮食武器前往支援。元万顷撰写《檄高丽文》，文中写道“不知守鸭绿之险”，泉男建回复说：“谨遵教诲！”随后立即调兵据守鸭绿津，唐军无法渡江。皇帝听闻后，将元万顷流放到岭南。
郝处俊在高丽城下，军队尚未列阵，高丽军突然赶到，军中大乱。郝处俊坐在胡床上，正在吃干粮，暗中挑选精锐士兵，将高丽军击败，将士们都佩服他的胆略。
冬季十二月甲午日，下诏：“从今往后，祭祀昊天上帝、五帝、皇地只、神州地只时，都以高祖、太宗配享，同时在明堂合祀昊天上帝与五帝。
总章元年，公元668年，春季正月壬下日，任命右相刘仁轨为辽东道副大总管。
二月壬午日，李积等人攻克高丽扶馀城。薛仁贵在金山击败高丽军后，乘胜率领三千人进攻扶馀城，诸将认为兵力过少，加以劝阻。薛仁贵说：“兵不在多，关键在于如何使用。”于是担任前锋进军，与高丽军交战，大败敌军，杀获万余人，攻克扶馀城。扶馀川中四十余座城池都望风归降。
侍御史洛阳人贾言忠奉命从辽东返回，皇帝询问军事情况，贾言忠回答：“高丽必定会被平定。”皇帝问：“你为何如此肯定？”贾言忠说：“隋炀帝东征未能攻克，是因为人心离散怨恨；先帝东征未能攻克，是因为高丽没有可乘之机。如今高藏懦弱无能，权臣专擅朝政，泉盖苏文死后，泉男建兄弟自相残杀，泉男生倾心归附，作为我们的向导，高丽的虚实我们都了如指掌。凭借陛下的圣明、国家的富强、将士的尽力，乘高丽内乱发动进攻，必定能攻克，无需再次出兵。况且高丽连年饥荒，灾异频繁出现，人心惶惶，其灭亡指日可待。”皇帝又问：“辽东诸将中谁最贤能？”贾言忠回答：“薛仁贵勇冠三军；庞同善虽不擅长作战，但治军严整；高侃勤俭自律，忠诚果敢有谋略；契苾何力沉稳坚毅，善于决断，虽对人有所猜忌，但有统御之才；然而日夜小心谨慎、忘身忧国的，都比不上李积。”皇帝深表赞同。
泉男建又派五万人救援扶馀城，与李积等人在薛贺水相遇，双方交战，高丽军大败，被斩杀三万余人。唐军进攻大行城，将其攻克。
三月庚寅日，朝廷商议的明堂制度大致确定，大赦天下，改年号为总章。戊寅日，皇帝前往九成宫。夏季四月丙辰日，彗星出现在五车星附近。皇帝避离正殿，减少日常膳食，取消音乐演奏。许敬宗等人上奏请求恢复正常，说：“彗星出现在东北方向，是高丽即将灭亡的征兆。”皇帝说：“这是我德行不足，上天降下谴责，怎能归咎于小国！况且高丽百姓，也是我的百姓。”因此没有应允。戊辰日，彗星再次出现。
辛巳日，西台侍郎、同东西台三品杨弘武去世。
八月辛酉日，卑列道行军总管、右威卫将军刘仁愿因征讨高丽时逗留不前，被流放姚州。
九月癸巳日，李积攻克平壤。李积攻克大行城后，各路军队从其他道路赶来会合，进军至鸭绿栅，高丽发兵抵抗，李积等人奋力攻击，大败高丽军，追击二百余里，攻克辰夷城，各城守军或逃或降，接连不断。契苾何力率先领兵抵达平壤城下，李积大军随后赶到，包围平壤一个多月。高丽王高藏派泉男产率领首领九十八人，手持白幡前往李积营中投降，李积以礼相待。泉男建仍闭门坚守，多次派兵出战，都被击败。泉男建将军事大权交给僧人信诚，信诚暗中派人前往李积营中，请求作为内应。五天后，信诚打开城门，李积下令士兵登城呐喊，焚烧城池四周，泉男建自杀未遂，被擒获。高丽全境平定。
冬季十月戊午日，任命乌茶国婆罗门卢迦逸多为怀化大将军。卢迦逸多自称能炼制不死药，皇帝打算服用。东台侍郎郝处俊劝谏说：“人的寿命长短由天命决定，并非药物可以延长。贞观末年，先帝服用那罗迩娑婆寐炼制的药，最终无效；病危之际，名医束手无策，议论者将罪责归于娑婆寐，准备将他公开处死，又担心被戎狄取笑而作罢。前事不远，希望陛下深思。”皇帝于是放弃服用。
李积即将返回，皇帝命人先将高藏等人押往昭陵献祭，然后排列军容，奏唱凯歌，进入京师，在太庙献祭。十二月丁巳日，皇帝在含元殿接受战俘。因高藏并非主动参与叛乱，赦免其罪，任命为司平太常伯、员外同正。任命泉男产为司宰少卿，僧人信诚为银青光禄大夫，泉男生为右卫大将军。李积以下将领，按功劳大小接受封赏。泉男建流放黔州，扶馀丰流放岭南。将高丽分为五部、一百七十六城、六十九万余户，设置九都督府、四十二州、一百县，在平壤设立安东都护府统辖全境。提拔高丽酋长中有功者担任都督、刺史、县令，与中原官员共同治理。任命右威卫大将军薛仁贵检校安东都护，领兵二万人镇守安抚。
丁卯日，皇帝在南郊祭祀，宣告平定高丽，以李积为亚献。己巳日，拜谒太庙。
渭南尉刘延佑，二十岁考中进士，政绩在京城所属各县中最为突出。李积对他说：“你年纪轻轻就声名远扬，应当稍加收敛，不要过于出众。”
当时朝廷有敕令，征讨辽东的军士逃亡，在限期内不自首或自首后再次逃亡的，本人斩首，妻子儿女没入官府为奴。太子上表，认为：“此类情况数量众多，有的因患病跟不上队伍，恐惧而逃亡；有的因砍柴被敌人掳走；有的渡海时溺水身亡；有的深入敌境，被敌军杀伤。军法严厉，同队士兵担心被牵连获罪，就将他们举报为逃亡。军旅之中，无暇核查实情，只能根据队司的报告移交相关部门，导致他们的妻子儿女被没入官府，实在令人同情。《尚书》说：‘与其杀害无辜之人，不如违反常规不按律处置。’希望赦免逃亡军士的家属，不再将他们没入官府。”皇帝采纳了这一建议。
甲戌日，司戎太常伯姜恪兼检校左相，司平太常伯阎立本代理右相。
这一年，京师及山东、江淮地区发生旱灾和饥荒。